中國科學技術大學的單分子科學團隊(簡稱:中國科學技術大學)侯建國,王兵,譚世di等研究人員已經開發出多種掃描探針顯微鏡和成像組合技術來實現單分子在電場,力場和光場中的作用。
下面對不同內在參數響應的精確測量實現了單分子多重特異性在單化學鍵精度方面的全面表征。
這項研究的結果發表在2月19日的《科學》雜志上。
基于掃描探針的單分子多參數測量示意圖: (B)拉曼光譜光路; (C)AFM影像; (D)STM圖像和CH振動拉力由高靈敏度單光子計數器曼光譜圖像同步采集; (E)分子骨架結構的拉曼光譜圖像。
精確確定分子的化學結構和鑒定其化學種類一直是表面科學的核心問題。
即使在單個分子的水平上,諸如分子結構,電子態及其激發態,化學鍵振動和反應動力學行為之類的多維固有特性也都顯示出顯著的特異性。
分子多維內在參數的精確測量是對分子特異性進行全局和全面理解的基礎,但它始終是一個具有挑戰性的前沿問題。
在過去的40年中,掃描隧道顯微鏡(STM)及其衍生的高分辨率顯微鏡成像技術,例如q-Plus原子力顯微鏡(AFM),已達到1埃量級的空間分辨率。
能力。
但是,這些微觀技術缺乏化學識別能力。
直到2013年,USTC單分子科學團隊都使用尖端增強的拉曼成像技術(TERS)首次實現了亞納米級的化學識別(Nature2013,498,82),并將該技術的空間分辨率提高到于2019年發表1.5埃(Nat.Sci.Rev.2019,6,1169),為進一步擴展分子特異性全球表征研究奠定了基礎。
在先前工作的基礎上,該團隊采用了融合STM,AFM,TERS和其他掃描探針技術的策略來開發STM-AFM-TERS組合技術,突破了單一顯微成像技術的檢測限制;利用這種高分辨率的并五苯分子及其衍生物的全面表征技術作為模型系統,結合電,力,光等的不同相互作用,實現了電子狀態,化學鍵結構和化學鍵等多維內在參數。
振動狀態,化學反應等。
精密測量。
實驗結果揭示了吸附在Ag(110)表面的并五苯分子轉化為不同衍生物的機理,并且納米腔等離子體激元的激發是在特定吸附構型下C-H鍵選擇性裂解的原因。
從技術上講,通過集成高度敏感的單光子計數器,研究團隊將拉曼光譜的真實空間成像速度提高了兩個數量級,并成功實現了并五苯分子化學反應前后的動態跟蹤和測量。
結合理論計算,揭示了分子化學反應過程的機理,并驗證了實驗觀察結果。
該集成的多維表征技術策略有望為二維材料中的表面催化,表面合成以及化學結構和物種識別以及結構-活性關系的構建提供可行的解決方案。
在表面化學和非均相催化研究領域具有重要意義。
科學價值。
“科學”是指評論者評論說,該技術“將具有跨領域影響”。
(在整個領域都具有很大的影響力)。
中國科學技術大學材料科學國家研究中心的博士生徐家瑜和朱翔是本文的第一作者,侯建國,王兵和譚世di是該論文的第一作者。
紙。
該研究由科技部,中國科學院,國家自然科學基金和安徽省的相關項目資助。